Високохармоничната спектроскопия отключва електронната структура на високоволтови свръхпроводници

Високото налягане е създало много нови състояния на материята за кондензирана материя, разкривайки вълнуващи нови физични и химични явления. Сред тях откритието на свръхпроводимост при близка до стайната температура (Tc > 200 K) в хидриди с високо налягане като H3S и LaH10 привлече голям интерес и внимание.
Въпреки нарастващата температура на свръхпроводящ преход в свръхпроводниците с високо налягане, електронната структура и ултрабързото динамично поведение в квантовите състояния с високо налягане все още са неизвестни поради липсата на ефективни сонди и механизмът на тяхната свръхпроводимост остава открит въпрос.
Генерирането на по-високи хармоници (HHG) е процес на преобразуване на падащ лазер в силно кохерентно лъчение при честота няколко пъти по-висока от честотата на лазера. Като типичен представител на нелинейната оптика, HHG в твърди тела произхожда от нелинейното задвижване на вътрешно- и междулентови електрони чрез взаимодействието лазер-материя със силно поле. В резултат на това HHG спектрите естествено съдържат пръстов отпечатък на атомните и електронни свойства в материала. Използвайки такива нелинейни, непертурбативни динамични процеси, човек може да надникне във вътрешните свойства на материалите.
Наскоро групата на изследователя Sheng Meng от Института по физика, Китайската академия на науките/Националния изследователски център за физика на кондензираната материя, Пекин, изследва ултрабързата динамика на HHG в свръхпроводника с високо налягане H3S с помощта на първите принципи, съдържащи време теория на функцията на плътността, използвайки разработения от групата метод и софтуер за неадиабатична молекулярна динамика на функцията на плътността (TDAP). Установено е, че HHG в свръхпроводниците с високо налягане има силна зависимост от дължината на вълната, както и анизотропия (фиг. 1), което показва, че процесът на HHG силно зависи от електронната структура. Времево-честотният анализ на HHG определя кинетичния механизъм на вътрешнолентово разсейване на хармоници от нисък ред. На тази основа, използвайки HHG спектри, те реконструираха дисперсионната структура на енергийната лента близо до повърхността на Ферми (фиг. 2). Освен това беше установено, че има силна модулация на спектъра на HHG от кохерентни фонони, което показва чувствителността на процеса на HHG към електроакустично свързване. Използвайки спектъра на HHG, модулиран от кохерентни фонони, те допълнително реконструираха силата на елемента на матрицата на електроакустичното свързване близо до повърхността на Ферми (фиг. 3). Това изследване разкрива, че взаимодействията на много тела (електроакустично свързване) в материалите имат значителен ефект върху поведението на електроните близо до енергийното ниво на Ферми. Такива резултати подкрепят фононно-медиирания механизъм на свръхпроводимост с високо напрежение и осигуряват изцяло оптичен подход за изследване на електронната структура и електроакустичната връзка в квантови състояния с високо напрежение.
Резултатите от свързаните изследвания са обобщени като „Спектроскопия на твърдо състояние с висока хармонична структура за изследване на изцяло оптична лентова структура на високо Хармонична спектроскопия на твърдо състояние за изследване на структура на цялата оптична лента на квантови състояния при високо налягане“ беше публикувано в Proceedings of the Национална академия на науките на Съединените американски щати (PNAS). Shiqi Hu, постдокторант в Института по физика, Китайската академия на науките (IPS), беше първият автор на работата, а Sheng Meng, изследовател в IPS, беше съответният автор. В работата участваха и докторантът Daqiang Chen и докторантът Lanlin Du. Това изследване беше подкрепено от Програмата за ключови изследвания и развитие на Министерството на науката и технологиите, Националната природонаучна фондация на Китай и пилотния проект на Китайската академия на науките.

Фигура 1. Генериране на високи хармоници в свръхпроводника с високо напрежение H3S.

Фигура 2. Реконструкция на структурата на енергийната лента в H3S с помощта на високохармонични спектри.

Фигура 3. Реконструкция на информация за електроакустично свързване в H3S с помощта на високохармонични спектри.