Наскоро изследователски екип от Държавната ключова лаборатория за лазерна физика на силно поле, Шанхайския институт за оптична прецизност и механични изследвания (SIPMR), Китайската академия на науките (CAS), постигна напредък в честотното изместване на четните хармоници на монослоен MoS2, управляван от лазер със силно поле. Резултатите са публикувани в Optics Express под заглавието „Изместване на честотата на генериране на високи хармоници от четен ред в монослой MoS2“.
Високо хармонично излъчване в твърди материали е важна спектроскопска техника за изследване на фундаменталните свойства на материята и успешно се използва за реконструиране на структурата на енергийната лента на кристали, изследване на кривината на Бери и откриване на топологични фазови преходи. През последните години двуизмерните слоести материали получиха много внимание, носейки нови възможности за по-нататъшни изследвания на генерирането на високи хармоници. Тъй като материалите са с дебелина само един или няколко атомни слоя, техните пространствени мащаби са много по-малки от дължината на вълната на задвижващия лазер, което носи предимството на ефективното избягване на ефектите от нелинейното предаване, което ги прави идеални материали за изучаване на лазерно поле- задвижвана ултрабърза динамика. Сред тях монослойният молибденов дисулфид (MoS2) привлече голямо внимание от страна на изследователите поради своята нецентросиметрична структура и значителна нелинейност. Настоящият изследователски екип [Opt. Express 29, 4830 (2021)] наблюдава в спектрите на HHG на MoS2, че равномерните хармоници проявяват аномално усилване и го приписват на спектралните смущения по време на различните половин седмици от контрола на връзката на Бери. В допълнение, квантовият анализ на траекторията предполага, че фазата на лептонния диполен момент и връзката на Бери модулират енергията и импулса на освободените фотони, но досега нито едно експериментално наблюдение не е потвърдило това.
Екипът използва лабораторен източник на лазерна светлина със средна инфрачервена светлина, за да възбуди монослоя MoS2, за да произведе хармонични спектри от висок порядък, и установи, че при задвижване на лазерната поляризация по посока на фотьойла, централната честота на хармониците от четен ред е значително изместена , а честотно изместената хармонична енергия е близка до тази на монослойната MoS2 енергия на забранената лента. Освен това се установява, че честотното изместване на четните хармоници на съседните нива е в обратна посока, т.е. 6-тият хармоник е изместен в червено, докато 8-ият хармоник е изместен в синьо. Въз основа на полупроводниковото уравнение на Bloch и изчислението на седловата точка на електронната орбита, изследователският екип успешно разкри микрофизичния механизъм на генериране на честотно изместване, потвърждавайки, че феноменът на честотното изместване на четните хармоници идва главно от процеса на междулентова поляризация. Теоретичният анализ допълнително показва, че фазата на диполния момент на скока и контактът на Бейли модулират съвместно момента и импулса на двойката електрон-дупка, което води до промяна на честотата на освободените фотони в съседния полупериод, което на свой ред променя централните честоти на различните хармонични нива и в крайна сметка индуцира шест червени измествания и осем сини измествания на спектъра на MoS2. Тази изследователска работа разкрива, че фазата на диполния момент на скок и връзката на Бери имат важна роля в оптичната реакция на силно поле на нецентросиметрични материали, което допринася за фундаменталното разбиране на ултрабързата динамика на носителя в нецентросиметричните материали.
Фигура 1. Симулирани високи хармонични спектри, възпроизвеждащи експериментални наблюдения.
Фиг. 2. (а) Честотно изместване на различни нива на междулентови спектри, (б) Зависимост на хармоничното изместване на честотата от кристалния азимут.
